Nel 1961 Mendes formò il suo primo gruppo, il Sexteto Bossa Rio ed incise Dance Moderno, effettuando tournée in Europa e negli Stati Uniti. Nel 1964 si trasferì definitivamente a Los Angeles e con il suo nuovo gruppo, i Brazil ’65, firmò un contratto con la Capitol Records ed in seguito con la Atlantic Records. Tuttavia i risultati di vendita non furono brillanti e Mendes scisse i contratti precedenti, siglando un nuovo accordo con la A&M, con la quale registrò Sergio Mendes and Brasil ’66; il disco, pubblicato in tutto il mondo, ebbe grande successo, soprattutto grazie alla trascinante Mas que nada (scritta da Jorge Ben). Mendes continuò in seguito a incidere album con esiti alterni e fu soltanto nel 1983, con Never Gonna Let You Go, che bissò il successo di Sergio Mendes and Brasil ’66.